鲁中PM2.5污染过程中气象影响因素及来源研究
卢慧超， 栾兆鹏， 刘重阳， 朱庆瑞， 谭成好
(1.泰安市气象局，山东 泰安 271000；
2.东平县气象局，山东 东平 271500；
3.中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室，广州 510640；
4.中国科学院大学，北京 100049)
随着经济高速发展和城市化水平的不断提升,我国东部地区空气质量越来越差，严重影响社会可持续发展和人民生活水平提升[1]。除排放因素外，气象要素对空气污染的影响尤为显著[2-4]。一些研究发现,气象因子能够解释约2/3的霾污染过程[5]。
近年来，多位学者对空气污染的气象影响因素进行了大量研究。诸多研究结果表明，稳定的高空形势场、边界层条件、静风、高湿等天气条件均有利于霾粒子生成[6-13]。王跃思[9]、缪育聪[14]等研究发现，低混合层高度、均压场、逆温层等均能导致大气垂直运动弱,易造成污染物持续聚集。周宁芳[15]、饶晓琴[16]等对我国中东部霾污染过程研究发现，纬向型、前倾槽和中阻塞环流形势下容易发生霾污染。戴竹君等[17]对江苏秋冬季重度霾的研究发现，均压场型、冷锋前部型和低压倒槽型形势场有利于重度霾的生成。孙兆彬等[18]从动力和热力机制上解释了混合层升高而PM2.5也升高的原因。张人禾[5]、周奕珂[19]等则从动力因子和热力因子角度考虑霾污染的气象影响因素。
鲁中为山东省中部地区，山地丘陵交错,地形复杂,是山东地区空气污染最严重的区域。近年来尽管霾污染发生频次减少，但持续性重污染天气仍时有发生[20-21]。现阶段对鲁中大气污染研究中气象因子影响比重及排放源解析等方面研究较少。本文针对2018年11月23日-12月3日一次持续性严重空气污染过程，从天气形势、动力气象因子、热力气象因子等方面进行深入分析，研究污染形成原因，并探究污染物排放源，旨在从气象条件角度揭示鲁中地区霾污染形成的机理。
1.1 资料来源
为全面深入分析本次污染过程,本研究使用了2018年11月23日-12月3日的如下资料：①中国环境监测总站(http://106.37.208.228:8082/)发布的鲁中地区(济南、泰安、淄博)逐小时PM2.5浓度(ρ(PM2.5))观测资料。②鲁中地区常规气象观测资料(温度、气压、相对湿度、风速等)。③Micaps大气边界层不同高度实况资料(温度、露点温度、假相当位温、风速等)。④MODIS卫星遥感监测得到的AOD (气溶胶光学厚度)资料(http://modis-atmos.gsfc.nasa.gov)。⑤NCEP/NCAR(美国国家环境预报中心/美国国家大气研究中心)提供的0.25°×0.25°FNL 6 h数据(http://www.esrl.noaa.gov/psd/data)。⑥NOAA(美国国家海洋和大气管理局)提供的GDAS(全球同化系统)数据。
1.2 研究方法
潜在源贡献因子分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT)均为通过气流轨迹辨别潜在源区的方法[22]。其中PSCF值是指经过研究区域的气团到观测网格点(研究区域网格化，每个网格标记为(i,j)，i,j分别代表经度和纬度)时对应的要素值超过设定值的条件概率函数[23-24]。PSCF值计算首先需设定污染阈值,当网格(i,j)轨迹上的点对应要素值高于该阈值即为污染轨迹，污染轨迹点个数为mij，网格中轨迹所有点数为nij，则定义PSCF公式为
(1)
式中，当nij较小时，会出现高PSCF情况。为此引入经验权重函数Wij来降低误差[25-26]，计算公式为
(2)
(3)
式中，nave为网格点的平均轨迹点数。当某一网格中所有轨迹点数nij小于研究区域每个网格内平均轨迹点数的3倍时，则需要利用式(3)中Wij来降低PSCF的不确定性。
PSCF反映的是网格对受点污染程度贡献大小，却无法反映相同PSCF值的网格对受点污染物浓度贡献大小。因此在PSCF基础上，引入CWT来计算每个网格中轨迹的污染权重浓度[27]，即
(4)
其中，Cij为网格(i,j)的平均权重浓度，l为轨迹，Cl为轨迹l经过网格(i,j)时对应的受点要素浓度，M为网格(i,j)内的轨迹数，τijl为轨迹l在网格(i,j)中停留时间。
2.1 空气污染过程概况
2018年初冬以来，山东多地频繁暴发持续性霾污染天气。鲁中地区11-12月空气轻度污染及AQI>100的平均日数达29天，其中11月23日-12月3日过程持续时间最长，污染最为严重,达到严重污染(最大值为304.6 μg/m3)。图1为该时段AOD空间分布。从图1可以看出，AOD的高值区主要分布于京津冀中南部、山东中西部、河南东部及江苏安徽北部等地。而Estelles[28]、Lin[29]、张晗[30]等研究表明，不同地区AOD与PM2.5之间相关系数均大于0.6，且通过显著性检验，表明两者有显著正相关关系[22]。这表明包括鲁中地区在内的以上区域为此次霾污染过程的重污染区域。
图1 2018年11月23日-12月3日中国东部AOD(550 nm)平均值分布
2.2 大气环流形势分析
此次霾污染过程中，500 hPa平均高度场呈“两槽一脊”的环流形势[31]。两条槽线分别位于巴尔喀什湖附近和日本岛北部，南支槽线位于华中地区,山东位于西风浅槽前，受偏西暖湿气流影响(图2a)；
850 hPa平均风场鲁中地区受偏西风影响，风速比山东其他地区的偏小，不利于污染物扩散，且平均温度达2 ℃，中低层较高温度为稳定的大气层结创造了有利条件，不利于PM2.5在垂直方向上扩散(图2b)。整体上高低空环流形势呈静稳状态，有利于污染物的生成和聚集。
图2 2018年11月23日-12月3日500 hPa形势场(a)、850 hPa平均风场和平均温度场(b)
2.3 边界层条件分析
图3为霾污染期间鲁中地区地面气象观测资料和ρ(PM2.5)对比分析。从图3(a)可知，鲁中地区相对湿度较高，平均相对湿度达到72.47%，与ρ(PM2.5)存在显著的正相关关系(R=0.213)，较高的相对湿度有利于霾粒子生成[32]。气温与ρ(PM2.5)相关性则较弱(R=0.05)，未通过显著性检验，表明气温并非造成此次霾污染的主要影响因素。从图3(b)可知，污染期间鲁中地区平均风速仅为1.73 m/s，同时气压整体略偏低(平均值为1009.5 hPa，常年值为1011.1 hPa)，两者与ρ(PM2.5)分别存在显著的负相关和正相关关系，较低的风速和气压会造成静稳天气状态，不利于霾粒子在水平和垂直方向的扩散[33]。
图3 2018年11月23日-12月3日鲁中地区PM2.5浓度与各气象要素随时间变化
为进一步分析此次污染过程的边界层条件，选取925 hPa与1000 hPa温度垂直差(t91(t925 hPa-1000 hPa))、近地面(1000 hPa)温度露点差((t-td)1000)、850 hPa与925 hPa假相当位温的垂直差(θse89(θse850 hPa-925 hPa))、边界层高度(H)、10 m风速(v)和500 hPa与850 hPa水平风垂直切变(Δv58)等气象要素，从动力因子和热力因子两方面进行深入分析[5,34-35]。其中,500 hPa与850 hPa水平风垂直切变计算公式为
(5)
式中u500、u850分别为500 hPa和850 hPa纬向风速,v500、v850分别为500 hPa和850 hPa经向风速。
2.3.1 动力因子
此次霾污染期间，选取边界层高度(H)、10 m风速(v)和500 hPa与850 hPa水平风垂直切变(Δv58)等气象要素与ρ(PM2.5)进行对比分析,结果见图4。从图4中可以看出，边界层高度H、10 m风速v和500 hPa与850 hPa水平风垂直切变Δv58与ρ(PM2.5)均存在极显著的负相关关系(通过0.01的显著性检验)，相关系数分别为-0.306、-0.342和-0.483。霾污染过程中边界层高度和风速均较小，从而抑制了PM2.5在垂直和水平方向的扩散，造成污染物浓度提升。500 hPa与850 hPa水平风垂直切变，表征了大气对流层中低层(500 hPa和850 hPa)的垂直混合程度。重污染期间Δv58较小,表明500 hPa和850 hPa之间垂直混合程度较弱，不利于污染物向高空扩散。以上分析表明，此次过程中动力因子中水平和垂直方向均不利于污染物扩散。
图4 鲁中地区动力因子与ρ(PM2.5)随时间变化
为进一步量化动力因子对霾污染的贡献，利用以上气象要素分别建立多元线性和非线性回归方程，并选取拟合效果最优回归方程(下同)，得到动力因子回归方程公式：
(6)
利用公式(6)拟合ρ(PM2.5)并与观测值对比分析发现，其相关系数为0.83，通过了0.01的显著性检验，两者具有较好的一致性。拟合值对观测值的方差解释为0.69，即ρ(PM2.5)变化约69%可单独通过动力因子解释。
2.3.2 热力因子
选取925 hPa与1000 hPa温度垂直差(t91)、近地面(1000 hPa)温度露点差((t-td)1000)、850 hPa与925 hPa假相当位温的垂直差(θse89)等热力气象要素与ρ(PM2.5)进行对比分析,结果见图5。由图5可看出，925 hPa与1000 hPa温度垂直差(t91)及850 hPa与925 hPa假相当位温的垂直差(θse89)与ρ(PM2.5)相关系数分别为0.294、0.416，均通过0.01的显著性检验，表明两者均与ρ(PM2.5)呈明显的正相关关系。t91表示大气逆温情况，逆温层能够抑制污染物扩散,造成污染物聚集，从图5可以看出，此次污染过程中存在明显的逆温层。θse89则代表大气对流层中低层的层结不稳定程度，θse89越大层结越稳定[35]。此次污染过程中θse89明显偏大，造成中低层大气层结稳定,污染物不易扩散。(t-td)1000与ρ(PM2.5)相关性较低,且未通过显著性检验，表明此次污染过程中近地面大气饱和程度对PM2.5浓度的影响较弱。
图5 鲁中地区热力因子与ρ(PM2.5)随时间变化
以上分析表明，污染过程中热力因子仅t91、θse89对PM2.5浓度的影响较大，(t-td)1000的影响较小。因此最优回归方程拟合过程中剔除(t-td)1000，同时考虑相对湿度(RH)的影响，从而得到热力因子回归方程公式：
PM2.5=9.09θse89+3.17t91+0.51RH+177.25
(7)
公式(7)拟合值与观测值相关系数为0.51，方差解释为0.26，即ρ(PM2.5)变化约26%可单独通过热力因子解释。
将动力因子与热力因子合并，得到最优回归方程：
PM2.5=8.971θse89+3.921t91+0.233RH-
0.002H-2.79Δv58-5.678v+259.889
(8)
公式(8)为综合考虑动力因子和热力因子基础上的拟合结果，拟合值与观测值对比如图6，两者相关系数为0.737，通过了0.01的显著性检验，方差解释为0.54即气象因素能够解释本次污染过程中ρ(PM2.5)变化的54%，且动力因子比热力因子的影响更强烈。
图6 鲁中地区ρ(PM2.5)拟合值与观测值随时间变化
2.4 PM2.5污染潜在源区分析
除气象因素外，源排放是霾污染的另一重要因素。为得到污染物传输路径，利用HYSPLIT后向轨迹模式对该过程进行48 h后向轨迹模拟并聚类(图7)，模拟高度为500 m。由图7可见，本次过程中共有4类气流来源。其中，约31%为来自安徽、江苏北部经鲁南到达鲁中地区的偏南气流，约28%为来自河南的西南气流，远距离传输的西北气流所占比重为25%。以上分析表明，霾污染期间污染物主要由西南气流和偏南气流传输至鲁中地区。
图7 2018年11月23日-12月3日鲁中地区PM2.5 48 h后向轨迹聚类图中百分比为聚类所占比重
为进一步得到本次污染的潜在源区，采用PSCF和CWT方法计算鲁中地区ρ(PM2.5)大于75 μg/m3(即达到轻度污染水平以上)的可能污染源区，其数值越大，表明该潜在源区贡献越大，具体计算方法见1.2节。PSCF计算结果表明，本地潜在源区中WPSCF高值区(WPSCF>0.4)主要分布在鲁中本地及鲁西南地区(包括济宁、菏泽等地)，外地潜在源区主要分布于河南及安徽北部等地(图8a)。此外，京津冀、内蒙古、湖北和江苏等地也为鲁中污染贡献了少量颗粒物。计算的CWT高值区与PSCF的结果基本一致(图8b)，表明以上源区分布结果具有较高可信度。
图8 2018年11月23日-12月3日鲁中地区PM2.5的WPSCF(a)和CWT(b)分布
本研究从天气形势、动力因子、热力因子及潜在源区等方面对2018年11月23日-12月3日鲁中地区一次重污染过程进行分析，得出以下结论：
(1)500 hPa平均高度场呈现出“两槽一脊”的环流形势，低层(850 hPa)受西风气流影响，气温偏高，整体呈静稳状态。
(2)霾污染期间,弱平均风(1.73 m/s)、低混合层高度和低水平风垂直切变造成对流层中低层垂直混合程度弱，PM2.5水平垂直扩散能力差；
同时对流层中低层存在逆温层，大气层结稳定,造成PM2.5聚集。
(3)此次重污染过程中约54%的方差可以通过气象因子解释，且相比于热力因子，动力因子占据主导影响地位。
(4)PSCF和CWT分析结果表明，鲁中及鲁西南地区为本地源区，河南及安徽北部为主要外源区，由西南气流及偏南气流传输至鲁中地区。
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